要增加VirtualBox中CentOS虚拟机的内存，可按以下步骤操作：

1. 关闭CentOS虚拟机。
2. 打开VirtualBox管理器，选中要调整的虚拟机，点击“设置”。
3. 在设置窗口中，选择“系统”选项卡，再选择“主板”子选项卡。
4. 通过拖动“内存”滑块或手动输入数值来增加内存大小（建议不超过宿主机可用内存）。
5. 点击“确定”保存更改。
6. 重新启动虚拟机使更改生效，启动后可使用free -h命令验证内存是否调整成功。